KIP-Veröffentlichungen

Der erste Teil dieser Arbeit zielte auf das Verständnis der Rolle der Mikrostruktur in der Degradationsrate von polykristallinen Methylammonium-Bleiiodid-Perowskit (MAPbI3)- Schichten unter kontrollierter Exposition gegenüber Sauerstoff und simuliertem Sonnenlicht ab. Es wurde festgestellt, dass MAPbI3 Filme, die aus kleinen und unregelmäßig geordneten Kristallkörnern bestehen, viel schneller degradieren als Filme, die aus großen, regelmäßig geordneten Körnern bestehen. Die Mikrostrukturanalyse ergab, dass die Degradationsrate auf einem Film stark variiert und an den Korngrenzen beginnt, was darauf hindeutet, dass die Degradation in MAPbI3 Filmen auf eine räumlich unterschiedliche Defektdichte zurückzuführen ist. Der zweite Teil dieser Arbeit zielte auf das Verständnis von Fragen der Reproduzierbarkeit durch die Untersuchung der Wirkung von minimalen Variationen in der Precursorlösungs-Stöchiometrie, die für die MAPbI3 Filmherstellung verwendet wird. Trotz nur geringfügiger Veränderungen in der Mikrostruktur zeigten solche Variationen einen starken Einfluss auf die Oberflächenzusammensetzung und Energetik von MAPbI3 Schichten sowie auf die photovoltaischen Parameter und die Stabilität von Solarzellenbauelementen. Stationäre und zeitaufgelöste Photolumineszenzmessungen unter verschiedenen Atmosphären zeigten starke Heterogenitäten in den Materialeigenschaften in Abhängigkeit von der genauen Stöchiometrie. Zusammengenommen zeigen diese Ergebnisse die geringe Toleranz von Perowskitmaterialien gegenüber Sauerstoffbelastung sowie gegenüber kleinen Schwankungen in der Precursorlösungs-Stöchiometrie und erklären teilweise die Diskrepanzen und die Irreproduzierbarkeiten, die in der Perowskitforschung häufig auftreten.

The first part of this thesis was aimed at understanding the role of microstructure in the material degradation rate of polycrystalline methylammonium lead iodide perovskite (MAPbI3) films under controlled exposure to oxygen and simulated sunlight. It was ascertained that MAPbI3 films consisting of small and irregularly ordered crystal grains degrade much more rapidly when compared to films consisting of large, regularly ordered grains. Microstructural analysis revealed that the degradation rate varies widely across a film and commences at the grain boundaries, which suggests that degradation in MAPbI3 films stems from a spatially varying density of defects. The second part of this thesis aimed at understanding reproducibility issues by exploring the effect of fractional variations in the precursor solution stoichiometry, which is used for MAPbI3 film fabrication. Despite only minor changes in microstructure, such variations showed a strong effect on the surface composition and energetics of MAPbI3 films, as well as the photovoltaic parameters and stability of solar cell devices. Steady-state and time-resolved photoluminescence measurements under various atmospheres revealed strong heterogeneities in the material properties depending on the exact stoichiometry. Taken together, these results reveal the low tolerance of perovskite materials towards oxygen exposure, as well as towards small variations in precursor stoichiometry, and partly explain the discrepancies and irreproducibility commonly encountered in perovskite research.